Serial Femtosecond Crystallography Reveals that Photoactivation in a Fluorescent Protein Proceeds via the Hula Twist Mechanism
Julkaisuvuosi
2023
Tekijät
Fadini, Alisia; Hutchison, Christopher D. M.; Morozov, Dmitry; Chang, Jeffrey; Maghlaoui, Karim; Perrett, Samuel; Luo, Fangjia; Kho, Jeslyn C. X.; Romei, Matthew G.; Morgan, R. Marc L.; Orr, Christian M.; Cordon-Preciado, Violeta; Fujiwara, Takaaki; Nuemket, Nipawan; Tosha, Takehiko; Tanaka, Rie; Owada, Shigeki; Tono, Kensuke; Iwata, So; Boxer, Steven G.; Groenhof, Gerrit; Nango, Eriko; van Thor, Jasper J.
Näytä enemmänTiivistelmä
Chromophore cis/trans photoisomerization is a fundamental process in chemistry and in the activation of many photosensitive proteins. A major task is understanding the effect of the protein environment on the efficiency and direction of this reaction compared to what is observed in the gas and solution phases. In this study, we set out to visualize the hula twist (HT) mechanism in a fluorescent protein, which is hypothesized to be the preferred mechanism in a spatially constrained binding pocket. We use a chlorine substituent to break the twofold symmetry of the embedded phenolic group of the chromophore and unambiguously identify the HT primary photoproduct. Through serial femtosecond crystallography, we then track the photoreaction from femtoseconds to the microsecond regime. We observe signals for the photoisomerization of the chromophore as early as 300 fs, obtaining the first experimental structural evidence of the HT mechanism in a protein on its femtosecond-to-picosecond timescale. We are then able to follow how chromophore isomerization and twisting lead to secondary structure rearrangements of the protein β-barrel across the time window of our measurements.
Näytä enemmänOrganisaatiot ja tekijät
Julkaisutyyppi
Julkaisumuoto
Artikkeli
Emojulkaisun tyyppi
Lehti
Artikkelin tyyppi
Alkuperäisartikkeli
Yleisö
TieteellinenVertaisarvioitu
VertaisarvioituOKM:n julkaisutyyppiluokitus
A1 Alkuperäisartikkeli tieteellisessä aikakauslehdessäJulkaisukanavan tiedot
Kustantaja
Volyymi
145
Numero
29
Sivut
15796-15808
ISSN
Julkaisufoorumi
Julkaisufoorumitaso
3
Avoin saatavuus
Avoin saatavuus kustantajan palvelussa
Kyllä
Julkaisukanavan avoin saatavuus
Osittain avoin julkaisukanava
Rinnakkaistallennettu
Kyllä
Muut tiedot
Tieteenalat
Kemia
Avainsanat
[object Object],[object Object],[object Object]
Julkaisumaa
Yhdysvallat (USA)
Kustantajan kansainvälisyys
Kansainvälinen
Kieli
englanti
Kansainvälinen yhteisjulkaisu
Kyllä
Yhteisjulkaisu yrityksen kanssa
Ei
DOI
10.1021/jacs.3c02313
Julkaisu kuuluu opetus- ja kulttuuriministeriön tiedonkeruuseen
Kyllä