undefined

Serial Femtosecond Crystallography Reveals that Photoactivation in a Fluorescent Protein Proceeds via the Hula Twist Mechanism

Julkaisuvuosi

2023

Tekijät

Fadini, Alisia; Hutchison, Christopher D. M.; Morozov, Dmitry; Chang, Jeffrey; Maghlaoui, Karim; Perrett, Samuel; Luo, Fangjia; Kho, Jeslyn C. X.; Romei, Matthew G.; Morgan, R. Marc L.; Orr, Christian M.; Cordon-Preciado, Violeta; Fujiwara, Takaaki; Nuemket, Nipawan; Tosha, Takehiko; Tanaka, Rie; Owada, Shigeki; Tono, Kensuke; Iwata, So; Boxer, Steven G.; Groenhof, Gerrit; Nango, Eriko; van Thor, Jasper J.
Näytä enemmän

Tiivistelmä

Chromophore cis/trans photoisomerization is a fundamental process in chemistry and in the activation of many photosensitive proteins. A major task is understanding the effect of the protein environment on the efficiency and direction of this reaction compared to what is observed in the gas and solution phases. In this study, we set out to visualize the hula twist (HT) mechanism in a fluorescent protein, which is hypothesized to be the preferred mechanism in a spatially constrained binding pocket. We use a chlorine substituent to break the twofold symmetry of the embedded phenolic group of the chromophore and unambiguously identify the HT primary photoproduct. Through serial femtosecond crystallography, we then track the photoreaction from femtoseconds to the microsecond regime. We observe signals for the photoisomerization of the chromophore as early as 300 fs, obtaining the first experimental structural evidence of the HT mechanism in a protein on its femtosecond-to-picosecond timescale. We are then able to follow how chromophore isomerization and twisting lead to secondary structure rearrangements of the protein β-barrel across the time window of our measurements.
Näytä enemmän

Organisaatiot ja tekijät

Jyväskylän yliopisto

Morozov Dmitry Orcid -palvelun logo

Groenhof Gerrit Orcid -palvelun logo

Julkaisutyyppi

Julkaisumuoto

Artikkeli

Emojulkaisun tyyppi

Lehti

Artikkelin tyyppi

Alkuperäisartikkeli

Yleisö

Tieteellinen

Vertaisarvioitu

Vertaisarvioitu

OKM:n julkaisutyyppiluokitus

A1 Alkuperäisartikkeli tieteellisessä aikakauslehdessä

Julkaisukanavan tiedot

Volyymi

145

Numero

29

Sivut

15796-15808

Julkaisu­foorumi

61812

Julkaisufoorumitaso

3

Avoin saatavuus

Avoin saatavuus kustantajan palvelussa

Kyllä

Julkaisukanavan avoin saatavuus

Osittain avoin julkaisukanava

Rinnakkaistallennettu

Kyllä

Muut tiedot

Tieteenalat

Kemia

Avainsanat

[object Object],[object Object],[object Object]

Julkaisumaa

Yhdysvallat (USA)

Kustantajan kansainvälisyys

Kansainvälinen

Kieli

englanti

Kansainvälinen yhteisjulkaisu

Kyllä

Yhteisjulkaisu yrityksen kanssa

Ei

DOI

10.1021/jacs.3c02313

Julkaisu kuuluu opetus- ja kulttuuriministeriön tiedonkeruuseen

Kyllä